LAB TALK (AUFZEICHNUNG)

Sprache: Englisch

Wasserstoff ist zwar ein emissionsfreier Energieträger, doch bei seiner Gewinnung kommen weltweit noch immer in großem Maße fossile Brennstoffe zum Einsatz. Das schnelle Voranschreiten des Klimawandels hat auf den Gebieten der erneuerbaren Energien und Umweltsanierung eine beispiellose Triebkraft entfesselt. Es ist allgemein bekannt, dass die Welt aktuell ihre Bemühungen beschleunigt, die Ziele für nachhaltige Entwicklung (Sustainable Development Goals, SDGs) der Vereinten Nationen bis 2030 zu erreichen. Zu den wichtigsten SDGs gehört .

Als Nachbau der natürlichen Photosynthese gilt ein halbleiterbasiertes künstliches Photovoltaiksystem als eines der wirtschaftlich tragbarsten, hocheffizentesten und umweltschonendsten chemischen Verfahren zur Erzeugung von umweltfreundlicher Wasserstoffenergie aus solarer Wasserspaltung. Allerdings bedarf es für eine effiziente Nutzung von Solarenergie einer Verbesserung der auf sichtbarem Licht basierenden photokatalytischen Leistung der existierenden Materialien sowie der Entdeckung neuer auf sichtbares Licht reagierender Materialien.

Heteroanionische Verbindungen eröffnen in dieser Hinsicht neue Möglichkeiten [1]. Als Photokatalysator der 600 nm-Klasse erhält BaTaO2N aufgrund seiner kleinen Bandlücke (Eg = 1,8 eV), der für eine durch sichtbares Licht induzierte Wasserspaltung vorteilhaften Lage der Bandkanten, seiner chemischen Stabilität und seiner Ungiftigkeit besondere Aufmerksamkeit [2,3]. BaTaO2N wird üblicherweise in zwei Schritten synthetisiert: (i) Synthese eines entsprechenden Oxid-Vorläuferstoffs und (ii) Hochtemperatur-Nitridierung in einer NH3-Atmosphäre über einen längeren Zeitraum hinweg. Dieses Zwei-Schritte-Verfahren hat jedoch die Bildung diverser Gitterfehler zur Folge, die die Leistung bei der Wasserspaltung negativ beeinflussen. Aus diesem Grund haben wir einen NH3-gestützten direkten Ansatz zum Kristallwachstum auf Lösungsbasis angewendet, um die Dichte der Gitterfehler von BaTaO2N zu verringern. Zudem haben wir die Bandlücke durch Dotierung mit Kationen angepasst und die Auswirkungen der veränderten Morphologie, Größe und Porosität auf die durch sichtbares Licht induzierte Wasseroxidationsaktivität und die photoelektrochemische Leistung von BaTaO2N untersucht.

Unsere Ergebnisse haben gezeigt, dass die photokatalytische Aktivität und die photoelektrochemische Leistung von BaTaO2N stark von der Morphologie, Größe, Porosität und der Art und Menge des Dotiermittels abhängig sind. Insbesondere die BaTaO2N-Kristallstrukturen, die durch die Nitridierung des Oxid-Vorläuferstoffs ohne KC1-Lösung gebildet worden waren, wiesen im Vergleich zu den BaTaO2N-Kristallstrukturen, die durch die Nitridierung des Oxid-Vorläuferstoffs mit KC1-Lösung entstanden waren, einen höheren Flächeninhalt sowie hohe anodische Photoströme auf. Dies ist zurückzuführen auf die große Anzahl an freien Bindungen, die als Nukleinierungszentren für die stark dispergierten CoOx-Ko-Katalysator-Nanopartikel fungieren.

Nachweise

1. H. Kageyama, K. Hayashi, K. Maeda, J. P. Attfield, Z. Hiroi, J. M. Rondinelli, K. R. Poeppelmeier, Nat. Commun. 2018, 9, 772.
2. R. Marchand, F. Pors, Y. Laurent, O. Regreny, J. Lostec, J. M. Haussonne, J. Phys. Colloques 1986, 47, C1-901.
3. M. Higashi, R. Abe, K. Teramura, T. Takata, B. Ohtani, K. Domen, Chem. Phys. Lett. 2008, 452, 120.

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